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揭示新型钙钛矿氧化物的独特传导机制
发布时间:2023-11-20 16:34:16来源:
据东京工业大学的科学家报道,六方钙钛矿相关氧化物 Ba 7 Nb 3.8 Mo 1.2 O 20.1具有卓越的质子和氧离子(双离子)电导率,有望用于下一代电化学器件。他们推出的独特的离子传输机制有望为更好的双离子导体铺平道路,这可以在未来的清洁能源技术中发挥重要作用。
清洁能源技术是可持续社会的基石,固体氧化物燃料电池(SOFC)和质子陶瓷燃料电池(PCFC)是最有前途的绿色发电电化学装置类型之一。然而,这些设备仍然面临着阻碍其开发和采用的挑战。
理想情况下,SOFC 应在低温下运行,以防止不必要的化学反应导致其组成材料降解。不幸的是,大多数已知的氧化物离子导体(SOFC 的关键组成部分)仅在高温下表现出良好的离子电导率。至于PCFC,它们不仅在二氧化碳气氛下化学不稳定,而且在制造过程中还需要能源密集型的高温加工步骤。
幸运的是,有一种材料可以结合 SOFC 和 PCFC 的优点来解决这些问题:双离子导体。通过支持质子和氧离子的扩散,双离子导体可以在较低温度下实现高总电导率,提高电化学装置的性能。尽管已经报道了一些与钙钛矿相关的双离子导电材料,例如Ba 7 Nb 4 MoO 20 ,但它们的电导率对于实际应用来说还不够高,并且其潜在的导电机制尚不清楚。
在此背景下,日本东京工业大学Masatomo Yashima教授领导的研究小组决定研究类似于 7 Nb 4 MoO 20 但Mo含量更高的材料(即Ba 7 Nb 4-x Mo 1+x O 20+x/2 )。他们与澳大利亚核科学技术组织(ANSTO)、高能加速器研究组织(KEK)和东北大学合作进行的最新研究发表在《材料化学 》 上。
在筛选了各种Ba 7 Nb 4-x Mo 1+x O 20+x/2 组合物后,研究小组发现Ba 7 Nb 3.8 Mo 1.2 O 20.1 具有显着的质子和氧离子电导率。“Ba 7 Nb 3.8 Mo 1.2 O 20.1在湿空气中 537 ℃时的体积电导率为 11 mS/cm,在干燥空气中 593 ℃时的体积电导率为 10 mS/cm。Ba 7 Nb 3.8 在湿空气中 400 ℃时的总直流电导率Mo 1.2 O 20.1比 Ba 7 Nb 4 MoO 20 高 13 倍,在 306 ℃ 干燥空气中的体积电导率比传统氧化钇稳定氧化锆 (YSZ) 高 175 倍。”Yashima 教授强调道。 。
接下来,研究人员试图阐明这些高电导率值背后的潜在机制。为此,他们进行了从头算分子动力学(AIMD)模拟、中子衍射实验和中子散射长度密度分析。这些技术使他们能够更详细地研究 Ba 7 Nb 3.8 Mo 1.2 O 20.1的结构 ,并确定其作为双离子导体的特殊之处。
有趣的是,研究小组发现Ba 7 Nb 3.8 Mo 1.2 O 20.1的高氧化物离子电导率 源于一种独特的现象(图)。结果表明, Ba 7 Nb 3.8 Mo 1.2 O 20.1中相邻的M O 5单体可以 通过在其角上共享一个氧原子(M = Nb 或 Mo 阳离子)来 形成 M 2 O 9二聚体。这些二聚体的断裂和重组产生了超快的氧离子运动,其方式类似于一长串的人将一桶水(氧离子)从一个人传递到另一个人。 此外,AIMD 模拟表明,观察到的高质子传导是由于材料中六方密堆积 BaO 3层中的有效质子迁移所致。
总而言之,这项研究的结果凸显了钙钛矿相关双离子导体的潜力,可以作为这些材料合理设计的指南。Yashima 教授满怀希望地总结道:“Ba 7 Nb 3.8 Mo 1.2 O 20.1的高电导率和独特的离子迁移机制目前的发现 将有助于氧化物离子、质子和双离子导体科学和工程的发展。”
我们希望进一步的研究能够引导我们为下一代能源技术提供更好的导电材料。
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